O filme refaz a trajetória política de João Goulart, o 24° presidente brasileiro, que foi deposto por um golpe militar nas primeiras horas de 1º de abril de 1964. Goulart era popularmente chamado de "Jango", daí o título do filme, lançado exatos vinte anos após o golpe.

O documentário captura a efervescência da política brasileira durante a década de 1960 sob o contexto histórico da Guerra Fria. Jango narra exaustivamente os detalhes do golpe e se estende até os movimentos de resistências à ditadura, terminando com a morte do presidente no exílio e imagens de seu funeral, cuja divulgação foi censurada pelo regime militar.